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碳酸二乙酯概括

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碳酸二乙酯概括

发布日期:2017-05-21 作者: 点击:

 碳酸二乙酯皇冠足彩概括,Tanaka等对此方法进行了改进,使用CuCl2和一个能与CuCl2形成二价铜的氯醇盐的化合物所生成的复合体为催化剂。Tanaka等采用乙醇钠和氯化铜作为催化剂,在100-150℃、1-10MPa下反应,一氧化碳与氧气的摩尔比在20-100之间。这种方法解决了生成铜的氯醇盐的效率问题,提高了产率。解决了催化剂堵塞反应器和管道的问题。同时采用了相对稳定的二价铜离子。Kimura等也对二价铜离子催化法做出了深入的研究。      铜系催化剂反应条件比较温和,且催化剂价格低廉。但是存在寿命短、严重的设备腐蚀问题,尚需进一步解决。液相法中产品与催化剂的分离与循环利用需要复杂的分离技术,成为该方法的主要缺点。  3.2 气相法      针对液相法的缺点,人们开展了气相法合成DEC的工作。Roh等对于不同条件下的DEC收率进行了研究,发现对于C0过量时,使用活性炭负载的 CuCl2/PdCl2/KOH催化剂效果最好,DEC的选择性可以达到100%;随着停留时间的增加,DEC收率升高,但升高的速率逐渐变慢;随着温度的升高DEC收率升高;一氧化碳所占反应物的摩尔分率升高,DEC收率升高;如果乙醇过量则DEC的收率下降,而副产物收率升高,选择性下降。  Dunn等对此进行了比较深入的研究,并且对催化剂活性及选择性进行了讨论并且做出了解释。指出PdCl2与CuCl2组成的复合催化剂把DEC的产率提高三成左右;氯离子是催化剂的重要成分,在合成DEC中起到了关键的作用。Dunn认为氯离子可能是起到了反应物与铜离子之间桥梁的作用,提高了电子转移的动力学速率。还可能是氯离子改变了负载在活性炭表面的铜的电势;通过空白试验(按加入C0或者不加入)得出了副产物的生成是与主反应竞争的平行反应的反应机理。合成DEC的反应在催化剂不负载在载体上的情况下也可以进行,但是当负载在活性炭上时,DEC产率可以提高30倍以上;加入KOH,可以在不降低DEC的选择性的情况下,提高DEC的产率。从图1可以看出,加入金属碱化物后,DEC

  8  的产率有了明显的提升,尤其以肋H效果最好。这可能是由于生成了0H-C1复合物的原因。    

皇冠足彩    Roh等采用了脉冲-急冷反应器,探讨了是否可以把负载铜的催化剂用在间歇反应器中,用合成DMC的同样的反应条件,只是把甲醇换成乙醇来合成DEC,使用CuCl2/PdCl2非均相催化剂(负载在活性炭上),DEC的产率只是DMC的20%;在DEC合成过程中的产物的种类大于DMC合成中所得到的产物种类;合成DEC中的主要副产物为乙醇和甲酸乙酯;使用金属碱化物预处理Cu/PdN非均相催化剂,可以大大提高对乙醛和甲酸乙酯的选择性;Punnoose等通过XRD与ESR表征发现当Cu/PdN催化剂在用碱进行预处理后,生成的催化剂包含至少CuCl2和Cu2(0H)3C1两种形式的铜。      此种方法采用了廉价的可再生资源一氧化碳、乙醇(可用生物法制备)和氧气作为反应物,在比较温和的条件下,将催化剂固载化,进行气相反应。反应的副产物是无害的水,且该反应的原子经济性为86.8%,从反应路线的设计上是比较合理的。该方法对碳酸二乙酯的选择性很高,但是收率较低。如何在保持高选择性的前提下提高DEC的收率,成为亟待解决的问题。同时气相氧化羰基合成法由于反应体系中存在氧,所以爆炸极限的控制也很重要。  3.3  一氧化碳低压气相合成法     

  9  在乙醇氧化碳基合成过程中引入载氧体亚硝酸乙酯,C0与其反应生成DEC,反应生成的N0进一步与乙醇、氧气反应生成亚硝酸乙酯循环利用,本方法最初由日本字部兴产提出,因合成与再生反应在常压或低压下进行,因此又称为C0低压气相合成法。

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